Kétdimenziós anyagok rezonáns Raman-spektrumának elméleti vizsgálata

Kukucska Gergő

2019. Május 23.

ÚNKP Konferencia

Kukucska Gergő

Tartalom

  • Kétdimenziós anyagok               
  • Raman-spektrumának               
  • elméleti vizsgálata                     

Kukucska Gergő

Kétdimenziós anyagok - motiváció

Kukucska Gergő

Kétdimenziós anyagok - motiváció

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Mérhető mennyiségek:

  • Rezgési frekvenciák
  • Szerkezeti tulajdonságok
  • Elektromos tulajdonságok
  • Külső perturbációk

Előnyök:

  • Könnyen elvégezhető
  • Nem destruktív
  • Rezgések vizsgálata egyéb módszerekkel nehézkes

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Mérhető mennyiségek:

  • Rezgési frekvenciák
  • Szerkezeti tulajdonságok
  • Elektromos tulajdonságok
  • Külső perturbációk

Előnyök:

  • Könnyen elvégezhető
  • Nem destruktív
  • Rezgések vizsgálata egyéb módszerekkel nehézkes

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Mérhető mennyiségek:

  • Rezgési frekvenciák
  • Szerkezeti tulajdonságok
  • Elektromos tulajdonságok
  • Külső perturbációk

Előnyök:

  • Könnyen elvégezhető
  • Nem destruktív
  • Rezgések vizsgálata egyéb módszerekkel nehézkes

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Mérhető mennyiségek:

  • Rezgési frekvenciák
  • Szerkezeti tulajdonságok
  • Elektromos tulajdonságok
  • Külső perturbációk

Előnyök:

  • Könnyen elvégezhető
  • Nem destruktív
  • Rezgések vizsgálata egyéb módszerekkel nehézkes

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Időfüggő perturbációszámítás

Placzek-közelítés

(\hat{H_0}+\hat{H}_{e-p}(t)+\hat{H}_{e-ph}(t))\psi=i\hbar\frac{\partial\psi}{\partial t}
\mathbf{P}=\hat{\alpha}({\color{red}\omega_l})\mathbf{E}

Előnyök:

  • Polarizálhatóság származtatható első elvekből
  • Gyors kis rendszerek esetén
  • Soktest-effektusok is figyelembe vehetők (Bethe-Salpeter-egyenlet)

Hátrány:

  • Kétfononos, vagy hiba indukált folyamatokat nehéz számolni

Előnyök:

  • Kétfononos, vagy hiba indukált folyamatok könnyen leírhatóak
  • Nincs klasszikus közelítés

Hátrány:

  • Hullámfüggvények és mátrixelemek szükségesek hozzá (általában szoros kötésű közelítés)

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Időfüggő perturbációszámítás

Placzek-közelítés

K_\nu=\sum\limits_{A,B}\frac{\langle i|\hat{H}_{e-p}|A\rangle\langle A|\hat{H}_{e-ph}| B\rangle\langle B|\hat{H}_{e-p}|f\rangle}{(\hbar\omega_l-\epsilon_A-i\gamma)(\hbar\omega_l-\epsilon_B-\hbar\omega_\nu-i\gamma)}
\hat{\alpha}(\omega_l)=\hat{\alpha}_0(\omega_l)+\sum\limits_\nu\frac{\partial\hat{\alpha}(\omega_l)}{\partial Q_\nu}Q_\nu\cos(\omega_\nu t)+\dots
\mathbf{P}_{\textrm{rugalmatlan}}=\sum\limits_\nu\frac{\partial\hat{\alpha}(\omega_l)}{\partial Q_\nu}Q_\nu\mathbf{E}_0\cos((\omega_l-\omega_\nu)t)
K_\nu=\frac{\partial \hat{\alpha}(\omega_l)}{\partial Q_\nu}=\sum\limits_{A,B}\frac{\langle i|\hat{H}_{e-p}|A\rangle\langle A|\hat{H}_{e-ph}| B\rangle\langle B|\hat{H}_{e-p}|f\rangle}{(\hbar\omega_l-\epsilon_A-i\gamma)(\epsilon_A-\epsilon_B-i\gamma)}

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Kukucska Gergő

Raman-spektrumának - elméleti áttekintés

Hogyan lehet meghatározni?

  • Szerkezeti és rezgési tulajdonságok ismerete                             
  • Frekvenciafüggő polarizálhatóság meghatározása
  • A deriváltjának kiszámítása

Tesztalany - egyrétegű MoS2 

  • Nem-triviális Raman-spektrum: két aktív és két inaktív csúcs  
  • Kísérletileg jól ismert Raman-jel

Paraméterek tesztelése:

  • Véges kitérés nagysága
  • Frekvenciafüggő polarizálhatóságot befolyásoló paraméterek

Kukucska Gergő

Elméleti vizsgálata - eredmények

Kukucska Gergő

Elméleti vizsgálata - egyrétegű MoS2

Kukucska Gergő

Elméleti vizsgálata - egyrétegű Fekete foszfor

Kukucska Gergő

Elméleti vizsgálata - grafén nanoszalag         

Kukucska Gergő

Összefoglalás:

  • Raman-intenzitások meghatározhatóak a polarizálhatóság deriváltjából

  • Numerikus kitérítések nagysága megegyezik a frekvenciaszámolásnál használttal

  • Soktest-effektusok hozzáadhatóak

  • Kísérletekkel jobb egyezés mint a sztatikus közelítésben

  • ''Frequency dependent ab initio resonance Raman spectroscopy'' arXiv:1903.00253

  • ''Characterization of epitaxial silicene with Raman spectroscopy''

    Phys. Rev. B 98, 075437, 2018

  • ''Effect of strain and doping to the Raman spectra of monolayer MoS2''
    Phys. Status Solidi B, 254: 1700184, 2017

 

Kukucska Gergő

Köszönetnyilvánítás

  • Témavezető: Koltai János

  • Kürti Jenő, Zólyomi Viktor, Hans Kuzmany, Nemes-Incze Péter

  • Új Nemzeti Kiválóság Program doktoranduszi és doktorjelölti ösztöndíja (UNKP-2016-3,UNKP-2018-3)

  • ELTE Intézményi Kiválósági Program (1783-3/2018/FEKUTSTRAT)

  • Nemzeti Kutatási, Fejlesztési És Innovációs Hivatal (NKFIH, K-115608 pályázat)

Köszönöm a figyelmet!

Made with Slides.com